第一作者：Mingfeng Chen、Runtong Li （25届本科生，现MIT博士生）、Haonan Wang （25届博士生）

通讯作者：Xi Wang教授

通讯单位：圣路易斯华盛顿大学 Washington University in St. Louis

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-65342-6

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过渡金属二硫族（TMD）异质结构中的莫尔超晶格为调控多体相互作用提供了重要平台。我们在一个由 R 型（平行排列）与 H 型（反平行排列）堆叠双层组合、且莫尔周期不同的非对称 WSe₂/WS₂/WSe₂ 三层结构中，实现了一个 bichromatic moiré superlattice。该结构支持具有零偶极矩的fermionic quadrupolar moiré trions，即由层间激子与第三层空穴结合形成的 quadrupolar moiré trion。这类 trion 源自上下两个双层结构莫尔势的耦合，可产生多个具有可调层间耦合的激子轨道，从而实现对体系中激子与电子基态的调控。在这个特殊三层结构中，垂直电场能够有效重塑莫尔势，以及层间–层内电子关联，驱动体系从层间 Mott绝缘态向层内 Mott绝缘态转变，并伴随增强的库仑排斥。三层非对称堆叠也使激子的选择定则更加丰富，为自旋-光子工程提供了更多可能性。结果表明，bichromatic moiré superlattices 能作为研究新兴量子态的可重构平台，其中 quadrupolar moiré trion 的激发有望实现相干与纠缠量子光的操控。

背景介绍

当两个或多个二维材料在异质结构中具有略微不同的晶格常数，或它相对旋转使得周期性无法完全匹配时，会形成莫尔图样，即莫尔超晶格。莫尔超晶格会显著影响体系的电子能带结构、激子态以及多体相互作用，从而在二维材料中产生丰富的物理性质。

近年来，TMD 异质结构中的莫尔超晶格为研究多体相互作用提供了重要平台，包括激子复合物（如 trion、biexciton）、强关联系统（如 Hubbard 模型）、以及多种新奇相态，例如 Wigner 晶体、Mott 绝缘体、激子绝缘体、charge-transfer 绝缘体，以及分数与整数量子反常态等。这些体系展示了高度可调控的量子自由度，使莫尔超晶格成为探索关联量子物态的理想系统。

研究出发点

尽管莫尔超晶格已成为研究强关联电子态和激子多体物理的重要平台，但现有体系多由单一莫尔周期决定，其势能在器件制备后基本固定，缺乏进一步可编程调控的自由度。特别是，在多层 TMD 结构中，不同界面产生的莫尔势如何相互干涉、协同演化，以及这种多周期势场将如何重塑激子三体态与关联电子基态，目前仍缺乏直接的实验探索。与此同时，已有研究主要集中于对称堆叠结构，关于非对称 R–H 三层结构中多轨道莫尔势、三体激发与强关联态之间的内在联系尚不清楚。因此，本工作旨在构建一种具有可干涉莫尔周期的bichromatic moiré 超晶格，系统探索多周期莫尔势对三体激发与关联量子态的调控机制。

图文解析

通过图1中的结构表征可以看到，该 WSe₂/WS₂/WSe₂ 三层异质结构中同时存在两种不同周期的莫尔晶格：R 型堆叠的双层形成约 7.4 nm 的莫尔周期，而 H 型堆叠的双层则形成约 6.7 nm 的莫尔周期。PFM 图像及其傅里叶变换清晰揭示了这两套莫尔周期在空间上的叠加与干涉，产生了独特的bichromatic莫尔超晶格。此外，理论示意图显示 R 堆叠与 H 堆叠区域在三层结构中存在九种高对称位置，不同局域原子配位关系对应不同的耦合强度。由于两套莫尔势场的耦合、干涉，这一异质结构天然具备多轨道特性和复杂的势能分布，为后续实验中观测到的可调层间激子、quadrupolar trion 以及电场驱动的 层间-层内 Mott 绝缘态转变奠定了结构基础。₂/WS₂/WSe₂三层结构中bichromatic莫尔超晶格的形成与结构表征

WSe₂/WS₂/WSe₂ 三层结构在外加垂直电场下的PL光谱（图2），揭示bichromatic莫尔势导致的两种激子状态以及其可调偶极矩的行为。PL 光谱中出现两个来源不同的发射峰：高能峰对应来自底部 H-stack 异质双层的层间激子，始终呈现固定方向的偶极矩，并在电场中表现为单一线性斯塔克位移；低能峰则由顶层 R-stack 与底层 H-stack 之间共享的混合态贡献，其偶极矩方向随电场极性翻转，表现为双向斯塔克斜率。圆偏振分辨测量进一步确认：高能峰在正负电场下均保持cross-polarization，而低能峰则随电场从交叉偏振切换为co-polarization，显示其层极化性质随电场可重构。该结果说明，在不同电场方向下，空穴在顶层或底层 WSe₂ 中重新分布，从而调控层间激子的偶极矩方向。整体而言，bichromatic莫尔超晶格中激子态的多轨道来源以及其电场驱动的可切换偶极行为，是后续 quadrupolar trion 与 Mott 态调控的关键结构基础。在确认 bichromatic moiré 结构能够支持多轨道激子后，进一步引入载流子掺杂与垂直电场，以检验这种双周期莫尔势是否会促成新型多体复合态的形成。一个关键现象是：只有在空穴掺杂条件下，体系才会自发进入一种具有近零偶极矩的三体态——quadrupolar trion。在空穴掺杂下，低能 PL 峰在相当宽的电场范围内几乎不显示 Stark 位移，这种“平坦区”意味着其偶极矩并未在电场作用下偏向任一 WSe₂ 层，因此空穴只能对称分布在上下两层中。这种独特的零偶极矩行为与 quadrupolar trion 的特征完全一致。同时，高能峰依旧保持典型层间激子的单向线性 Stark 位移，这一对照排除了能带整体漂移或杂化程度变化的解释。随着空穴密度进一步提高，这段平坦区域依然稳定，说明 quadrupolar trion 在强关联环境中更加坚固。

相反，在电子掺杂条件下，无论如何调节电场，都无法再看到这一“零斜率区域”；所有发射峰均呈现出普通层间激子的 Stark 行为。这种掺杂极性的强烈非对称性，表明 quadrupolar trion 是 bichromatic moiré 势中由空穴主导的独特三体复合态，而非普遍存在的层间束缚态或缺陷态。这一发现为理解quadrupolar trion在双周期莫尔势中的强关联行为，以及后续电场诱导的 Mott 态重构奠定了核心物理基础。在 bichromatic moiré 三层结构中，空穴不仅参与激子与 trion 的形成，其空间分布方式本身也深刻影响体系的关联电子基态。如图4，在外加电场为零时，空穴在上下两层 WSe₂ 中近乎对称分布，等效地共享同一组莫尔势阱。随着空穴密度增加，PL 强度与圆偏振度在整数填充处同时发生突变，标志着体系进入由上下两层共同参与的 interlayer Mott 绝缘态，其中关联效应由层间共享的 bichromatic moiré 势主导。

当施加中等强度负电场后，空穴开始被系统性地极化至顶层 WSe₂。此时，达到绝缘态所需的临界载流子密度明显提高，而 PL 强度与偏振的突变特征仍然清晰可辨，说明关联态并未消失，但其有效势能与可占据态密度已被电场重新塑造。进一步增大电场后，所有空穴几乎完全被压入同一层中，对应的莫尔势发生根本性重构：绝缘态出现于更高的载流子密度，同时发PL峰能量出现明显蓝移，反映出强烈的 on-site Coulomb 排斥开始主导体系行为。

这一电场驱动的连续演化表明，体系的关联基态正经历从 interlayer Mott 态向 intralayer Mott 态的跨越式转变。在这一过程中，bichromatic moiré 势被电场重排，使关联电子的空间维度从“层间共享”过渡到“层内局域”。该结果直接证明了，在 bichromatic moiré 超晶格中，电场可以作为一种强有力的调控手段，对强关联基态的性质与相互作用机制进行原位重构。

莫尔势并驱动层间-层内 Mott 态转变

为了从势能分布的角度理解电场诱导的 interlayer–intralayer Mott 态转变，我们进一步计算了 bichromatic moiré 三层结构中价带空穴在不同电场下的实空间势能分布。零电场时，计算得到的莫尔势最低能区域横向分布范围较大，且对应多个高对称位置，上下两层 WSe₂ 共享同一组有效势阱。此时，空穴在垂直方向上呈现简并分布，并被束缚在同一个垂直莫尔单元中，从而自然形成层间共享的关联占据模式，这正是实验中 interlayer Mott 态出现于较低填充密度的势能基础。

当施加中等强度电场后，莫尔势最低能区域的空间形貌开始发生变化：势阱面积略微扩展，同时空穴在垂直方向上明显向顶层 WSe₂ 聚集。这种“部分层极化”的势能分布使得单个莫尔势阱可容纳的有效态密度增加，从而解释了实验中达到绝缘态所需载流子密度的增加。此时，体系仍保留层间关联特征，但其有效关联强度和占据容量已被电场重新调节。

当电场进一步增强至较高值时，莫尔势最低能区域被重构为类蜂窝状分布，可占据的势阱数量在实空间中几乎翻倍。与此同时，空穴在垂直方向上被完全极化至同一层中，关联行为从“层间共享势阱”彻底转变为“层内局域势阱”。此时，空穴之间的 on-site Coulomb 排斥显著增强，关联态由 intralayer 相互作用主导，这与实验中绝缘态密度大幅上移及明显蓝移完全一致。

从势能的第一性原理模拟角度清晰揭示：电场并非仅仅改变载流子的层分布，而是通过重塑 bichromatic moiré 势本身的空间结构，直接改写了关联电子的可占据态数目、局域方式与相互作用尺度，从而在微观层面上奠定了 interlayer 向 intralayer Mott 态转变的物理根源。莫尔势的实空间重构及层间-层内Mott关联态转变的理论模拟

总结与展望

本工作实现了 bichromatic moiré 超晶格，并揭示了其中可调的 quadrupolar trion 以及电场驱动的 interlayer–intralayer Mott 态转变，证明了多周期莫尔势在调控强关联激子与电子基态中的独特优势。展望未来，进一步引入应变、磁场及时间调制等自由度，有望实现对多体激发态与量子关联相的动态编程，并为量子模拟与量子光源器件提供新的平台。

课题组介绍

Xi Wang教授课题组主页：https://sites.wustl.edu/xiwangphysics/

原文信息

Chen, M., Li, R., Wang, H.et al. Bichromatic moiré superlattices for tunable quadrupolar trions and correlated states. Nat Commun 16, 10359 (2025).