原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-66960-w#citeas

成果简介

近日，东北大学李犁教授团队在国际顶级学术期刊《Nature Communications》上报道了一种基于氨气诱导的锰基层状氧化物通用合成策略，实现了富锰层状过渡金属氧化物综合性能的显著提升。该研究通过对传统固相反应进行改进，仅额外引入双氰胺，开发出简便通用的P2型层状过渡金属氧化物合成方法。研究揭示释放的氨气成功抑制不可逆氧还原反应，从而稳定阳离子迁移，并降低结晶温度以形成优质晶体结构。有效抑制的Jahn-Teller效应与增强的Na⁺传输动力学，使Na₁/₂MnO₂整体性能显著提升：倍率性能提高6.7倍，循环稳定性同步增强。在其他锰基层状过渡金属氧化物中也观察到类似性能提升，展现出卓越的策略普适性。这项工作标志着在高性能钠离子电池电极材料的定向合成领域取得关键性进展。

引言

近年来，钠离子电池（SIBs）因其钠资源丰富且具备快速充电的可靠性能优势，正逐渐成为新一代储能设备中最具前景的锂电池替代方案之一。设计出兼具优异氧化还原可逆性与高钠离子迁移率的正极材料，是推动钠离子电池商业化的关键所在。P2型锰基层状过渡金属氧化物（LTMOs）因其高理论容量、成分灵活性及结构适应性而备受关注。然而，大多数材料仍存在循环性能不稳定、可逆容量低等问题，开发适用于锰基锂离子电池的高性能LTMO正极材料仍面临挑战。迄今为止，固态反应被视为实用LTMOs材料的主要合成策略。然而，其离子扩散速率受限且固相晶体结构难以调控，阻碍了其在高性能正极材料合成中的应用。当前，开发兼具高稳定性与快速离子迁移动力学的锰基LTMOs面临重大挑战，亟需提出有效的合成策略为固态锂离子电池正极开辟新路径。

本研究针对钠离子电池正极开发了普适性P2型过渡金属氧化物合成策略。选取最常研究的过渡金属氧化物基准材料Na_1/2MnO₂（NM）作为模型体系。通过在常规固态处理中引入双氰胺（DA）且无需额外处理，我们合成了优化后的Na_1/2MnO₂（NMD），其综合性能较原始NM显著提升。研究发现DA热分解释放的氨气通过创造氧空位激活中间键合、降低离子迁移热力学能垒，从而促进固态反应动力学。同时，NH₃气相的存在还能降低固态反应物中原子/离子间的相互作用力并减小扩散阻力，从而降低结晶温度并促进优质层状结构的形成。该策略不仅揭示了气相辅助固态反应的独特作用机制，其对合成高活性P2型LTMOs正极材料（涵盖多种组分）的广泛普适性更引发我们关注。更重要的是，该方法仅需在现有固态合成路线中引入DA添加剂，实现简便直接的工艺改造，无需复杂设备升级。基于不同作用机制、普适性方法及简易合成路线的三重优势，该策略在P2型LTMO大规模生产中展现出巨大潜力。

图文解析

图1 氨诱导合成方法制备Na₁/₂MnO₂的设计原理

图2正极材料在25℃下的电化学性能

通讯作者简介

李犁，东北大学冶金学院教授、博导、所长，可再生能源转换与储能团队负责人，英国皇家化学会会士，入选国家高层次人才计划-科技创新领军人才，国家高层次人才计划-青年项目（四青），辽宁省兴辽英才计划，沈阳市杰出人才等，H index>50，担任中国有色金属学会熔盐化学与技术委员会委员等多个国内及国际专业委员会副主任及委员等；以通讯作者在National Science Review, Chem, Matter, PNAS, JACS, Angew, Chemical Society Reviews, Energy & Environmental Science、Science Bulletin等国内与国际著名学术期刊发表SCI论文100余篇，多次入选“全球前2%科学家”榜单等高被引科学家榜单；担任国家科学评论National Science Review学科编辑组成员，冶金顶刊Metallurgical and Materials Transactions A评审委员会主席，Metallurgical and Materials Transactions B、Materials Horizons、Nanoscale Horizons、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Sustainable Materials and Technologies等10余本国内外学术杂志副主编/编辑/编委等。先后获得英国皇家化学会青年奖、国际材料学会科学奖、荣程祥青科研创新奖等国内及国际奖项20余项。主要研究方向为：1）新能源存储（锂电池、钠电池、Li-S电池、超级电容器、水系电池及其他能源存储形式）及器件制备；2）冶金物理化学与冶金新材料；3）电催化/光催化以及绿氢制备技术；4）电池回收及固体废弃物资源回收与利用等。