第一作者：罗轩昂

通讯作者：应磊教授、李宁教授、钟文楷副教授

通讯单位：华南理工大学

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-68000-z

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可拉伸有机光伏器件（OPV）的性能瓶颈，常来自拉伸性能与光伏效率的结构性冲突。应变会在分子构象、结晶堆积、取向与相分离等多尺度上扰动给受体活性层形貌，从而削弱激子与载流子过程，导致效率在拉伸下快速衰减。本工作提出“分子交联与填充增韧”协同策略（MCFT），在活性层内部同时引入共价互穿网络与高模量二氧化硅气凝胶纳米颗粒骨架，使薄膜在保持高裂纹抗性的同时获得更高模量与更稳定的电荷输运通道。该策略将开裂起始应变提升至 40% 以上，并将模量提高至约 1090 MPa；在本征可拉伸器件中实现 16% 以上效率，并在接近 40% 应变下仍保持约 80% 的初始效率，同时完成可穿戴供能的概念验证。

背景介绍

本征可拉伸有机电子器件面向可穿戴显示与能源供给具有明确应用牵引，但其材料设计长期受限于“软化换伸展”的传统路径。对于本征可拉伸有机光伏器件，外加应变会引发活性层在多尺度上的形貌演化，包括分子构象与堆积的重排、晶区取向变化、相分离尺度漂移以及界面匹配失稳，进而影响激子扩散与分离、载流子迁移与复合，最终表现为应变条件下的功率转换效率下降。现有策略多通过引入柔性片段或弹性体、增塑剂等方式提升延展性，使开裂起始应变可超过 30%，但往往以电子有序度下降与传输受限为代价，导致初始效率与应变保持率难以同步提升。相比之下，若能直接提升活性层本征韧性与抗裂能力，使其在应变下实现应力有效传递与裂纹传播抑制，将为兼顾高效率与高耐形变提供更直接的材料路径。

研究出发点

1）在给受体引入可交联结构单元，构建能够跨域传递应力的共价互穿网络，以提高应变下形貌稳定性与裂纹终止能力。

2）引入表面疏水改性二氧化硅气凝胶纳米颗粒，利用其高模量与界面相容性在薄膜中形成“阻裂与耗能”的微观骨架，同时调控成膜过程中的聚集与相分离动力学，避免传统软化策略对光电过程的牺牲。

3）以“结构-力学-器件物理”并行证据链覆盖自由薄膜拉伸、动态力学、有限元与分子模拟、激子动力学与输运表征、原位应变光谱与电学测试，并进一步通过可穿戴系统供能演示验证工程可行性。

图文解析

给体聚合物通过在共轭骨架中引入可交联片段与柔性链段，实现兼具弹性链动力学与交联潜力的分子基础。受体分子在端基位置引入烯基以匹配后续点击式交联，采用多巯基交联剂在温和热与紫外触发条件下快速形成稳定的给受体共价网络，红外特征峰变化用于验证交联完成。随后引入约百纳米尺度、表面改性的气凝胶二氧化硅纳米颗粒，并通过含量筛选锁定兼顾力学与效率的临界窗口。理论与谱学结果共同表明气凝胶二氧化硅纳米颗粒与给体、受体之间存在显著界面相互作用，为均匀分散与协同增韧提供基础。

图1 “分子交联与填充增韧”活性层的结构设计与协同界面

自由薄膜单轴拉伸显示，对照体系在低应变下脆性失效；引入交联网络后，裂纹起始应变显著提升至 40% 以上，并获得更高模量。进一步加入气凝胶二氧化硅纳米颗粒后，应变保持在相近水平，而模量提升至约 1090 MPa，体现出韧性与刚度同步增强。动态力学分析揭示纳米颗粒诱导的应变敏感增强网络，有限元模拟显示应力在纳米颗粒界面被吸收与再分配，分子模拟与拉伸成像则指向“裂纹在纳米颗粒处被阻断”的典型增韧路径。循环拉伸的耗能能力显著提升，表明体系具备更强的能量耗散与抗疲劳潜力。

图2 “可拉伸”与“增韧”同时成立的力学证据

在常规器件结构中，交联网络能够维持较高效率，但紫外交联带来的陷阱效应会使非辐射复合增强并影响电学参数；纳米颗粒引入后，迁移率与载流子平衡得到恢复，复合被抑制，效率进一步提升。瞬态吸收动力学显示，纳米颗粒可加速电荷分离相关过程并缓解交联引入的缺陷。转入本征可拉伸器件结构后，“分子交联与填充增韧”活性层实现 16% 以上效率，并在约 40% 应变下保持约 80% 的初始效率，且在多轮循环拉伸中展现更稳定的性能保持。原位吸收与原位输运测试表明，应变早期出现取向与有序化趋势，随后网络能够发生可逆重排并维持连续输运通道，从而抑制迁移率衰减。

图3 从刚性器件到本征可拉伸器件的效率与应变保持

GIWAXS 显示交联会削弱受体堆积衍射特征，而纳米颗粒加入后关键衍射峰增强，指向更强的分子有序堆积与更有利的电荷传输基础。AFM 红外成像揭示交联促进网络化结构形成，纳米颗粒进一步带来更致密的互穿连通与更合理的相分离尺度；RSoXS 结果对应地显示相域尺寸与相纯度的提升。多尺度形貌演化与 EQE 增强、瞬态动力学改善相互吻合，构成“力学增强与光电优化并行发生”的证据链。

图4 形貌调控：纳米颗粒不仅增韧，也在“塑形”

基于“分子交联与填充增韧”的本征可拉伸有机光伏器件被集成至可穿戴系统，串联提供稳定输出，并用于无线肌电信号监测的供能演示。实验结果显示，在太阳光输入下系统续航得到可观延长，同时给出通过扩大有效面积实现更高输出功率的可扩展路径，体现其面向可穿戴与柔性供能的应用潜力。

图5 可穿戴供能概念验证

总结与展望

本研究提出“分子交联与填充增韧”协同策略，在给受体活性层中同时引入可交联的共价互穿网络与二氧化硅纳米粒子，从而在不依赖单纯软化的前提下，实现可拉伸性与力学韧性的同步提升。共价网络为应力传递提供了跨域通道并稳定了分子尺度结构，二氧化硅纳米粒子进一步作为裂纹阻断与能量耗散单元，同时促进给体与受体的聚集与有序堆积并优化相分离结构。由此，薄膜裂纹起始应变提升至 40% 以上，模量提升至约 1090 MPa，并在本征可拉伸器件中实现超过 16% 的效率，在接近 40% 应变下仍可保持约 80% 的初始效率。基于该体系还完成了腕带式器件与无线肌电监测系统的集成示范，验证了其在可穿戴供能场景中的工程可行性。面向后续研究，“分子交联与填充增韧” 的“化学交联与物理填充”模块化组合为提升柔性电子体系的机械可靠性提供了可迁移的设计范式。

课题组介绍

应磊，博士生导师，国家优青，广东省杰青，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室研究员。长期致力于有机光电功能材料的开发及产业化关键技术的研究，自主发展了系列可应用于有机/量子点发光二极管、有机/钙钛矿光伏器件的高性能有机光电功能材料。共发表SCI论文200余篇，被引用超过16000次，获授权中国/美国发明专利100余件。其中以第一/通讯作者论文200余篇，包括Nature Photonics, Nature Energy, Nature Communications, Advanced Materials等国际著名学术期刊。

原文信息

Luo, X., Liu, X., Yang, W.et al. A synergistic strategy of crosslinking and filler toughening enabling stretchable organic photovoltaics for wearable applications. Nat Commun (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-025-68000-z