第一作者：姚蕊

通讯作者：高战胜、王维华、罗锋

通讯单位：河南大学、南开大学

论文DOI：10.1021/acsnano.4c07128

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本工作通过一步CVD法成功合成界面平整的二维铁磁/反铁磁（2D-FM/AFM）Cr7Te8/MnTe垂直异质结，与母体Cr7Te8相比，高质量界面的Cr7Te8/MnTe异质结的矫顽力（HC）随着MnTe厚度的增加而显著降低，同时调节正或负栅压，HC会增加或减少。因此，有效调节HC对于提高先进自旋电子器件（如MRAM和磁传感器）的性能至关重要。本研究将为2D-FM/AFM异质结构的自旋控制和器件应用提供了新的思路。

背景介绍

二维铁磁材的发现引起了人们的广泛关注，因为它们具有有趣的磁性相关物理性质，并在下一代电子和光电设备中具有潜在的应用，如小型化、低功耗器件和高密度信息存储器件。同时二维铁磁异质结构（2D-FMHs）的构建为磁调节提供了更多的可能性。尤其，2D-FM/AFM异质结构为探索界面磁耦合效应产生的新特性、调制固有磁性以及构建新的自旋电子器件应用提供了理想的平台。当然，磁性质的有效调制，特别是矫顽力（HC），对于提高先进的自旋电子器件的性能和功能至关重要，如磁阻随机存储器（MRAM）和磁传感器，这使得HC控制成为关键的焦点。然而，机械堆垛容易造成质量损坏或化学污染残留，导致界面耦合弱，器件调制困难。这严重制约了2D-FM/AFM异质结构自旋电子器件的进一步探索和性能的提高。

一般来说，界面质量直接影响到2D-FM/AFM异质结构的界面耦合和器件的性能调控。高质量的界面可以减少界面缺陷，促进界面原子自旋轨道耦合，增强异质结构的界面相互作用，进而调控器件性能。

研究出发点

本工作利用一步CVD法，实现了2D-FM/AFM Cr7Te8/MnTe垂直异质结的可控制备，通过调控金属前驱体MnCl2/CrCl3的比例，调控生长不同MnTe覆盖率的Cr7Te8/MnTe垂直异质结。基于TEM、SEM、STEM表征，Cr7Te8/MnTe异质结为原子层界面清晰平整的垂直异质结。Cr7Te8/MnTe异质结器件表现出垂直磁各项异性的铁磁性质，相比于本征Cr7Te8铁磁材料，Cr7Te8/MnTe异质结的HC显著减小，并随着MnTe厚度的增加，最大可减小至74.5%。通过制备栅压Hall器件，在调节正或负栅压时，Cr7Te8/MnTe异质结的HC会增加或减少。本工作对2D-FM/AFM异质结构自旋电子学的基础研究具有重要的参考价值和意义。

图1. Cr7Te8/MnTe异质结的CVD合成和表征。（a）CVD合成的Cr7Te8/MnTe纳米片的示意图;（b）Cr7Te8/MnTe异质结的晶体结构;（c-d）典型云母衬底上的Cr7Te8/MnTe纳米片的OM、AFM;（e）Cr7Te8/MnTe异质结的XRD图;（f，g）Cr7Te8/MnTe纳米片中Mn、Cr和Te元素的XPS光谱。

图2. Cr7Te8/MnTe异质结中MnTe样品的各种覆盖率。（a−d）MnTe覆盖率分别为20%、50%、75%和95%的垂直堆叠Cr7Te8/MnTe异质结晶体示意图;（e−h）MnTe覆盖率分别为20%、50%、75%和95%的相应OM图像。

图3. Cr7Te8/MnTe纳米片的TEM和原子尺度表征。（a，b）Cr7Te8/MnTe异质结的低倍TEM（a）、选区电子衍射（SAED）（b）;（b）中的SAED图案对应于（a）中的蓝色虚线区域，红色和绿色虚线分别表示MnTe和Cr7Te8的SAED图案;（c）TEM-EDS图像和（a）中白色虚线区域的Cr、Mn和Te的相应元素映射；（d−f）沿[010]区轴（垂直于三角形边缘）在云母上合成的Cr7Te8/MnTe异质结的横截面低倍（d）、高角度环形暗场（HAADF）成像（e）以及（f）HRTEM图像的相应快速傅里叶变换（FFT）图像和Cr7Te8和α-MnTe沿[010]区轴的模拟SAED图案。

图4. 基于Cr7Te8/MnTe异质结的无封装Hall器件的电输运数据。（a）Cr7Te8/MnTe异质结的典型Rxx-T曲线；（b，c）2-180 K的Rxy（b）和Rxx（c）与磁场（μ0H）的输运数据；（d）Cr7Te8、MnTe和Cr7Te8/MnTe异质结在2 K下的Rxy-μ0H磁滞回线；（e）MnTe的厚度（tMnTe）与Cr7Te8/MnTe异质结在2 K下的HC；（f）相应提取的HC是tMnTe的函数。

图5.栅极依赖的2D Cr7Te8/MnTe异质结构器件。（a）栅压可调的霍尔器件原理图;（b）Rxy-μ0H在20 K下，从-3到3V的不同栅极电压（Vg）下的曲线，（b）中插图为器件的OM图；（c） 提取的HC和Cr7Te8/MnTe器件在20 K下的饱和磁化强度（MS）与Vg（HC-Vg和MS-Vg）的函数关系；（d）Vg=3V时的温度函数（ΔHC-T和ΔMS-T），且ΔHC和ΔMS随温度的升高而降低。

总结与展望

综上所述，本工作通过一步CVD法合成了2D-FM/AFM Cr7Te8/MnTe垂直异质结构。STEM测量显示Cr7Te8和MnTe之间具有清晰的原子界面。TEM-EDS成像证实了MnTe在Cr7Te8上生长，形成垂直异质结构。电学表征测量结果显示，与母体Cr7Te8相比，Cr7Te8/MnTe异质结构的HC显著降低，并且HC随MnTe厚度的增加而降低，最大降幅接近74.5%。此外，HC还可以通过施加栅极电压进行调制，并在施加正栅极电压或负栅极电压时增加或减少。这种构建2D-FM/AFM异质结构的方法为通过界面工程和栅极电压有效调节电子自旋态提供了重要见解，促进了2D-FM/AFM异质结构自旋电子器件的大规模应用。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c07128

课题组介绍

罗锋，男，现任南开大学材料科学与工程学院/电子信息与光学工程学院双聘讲席教授，先后入选欧盟玛丽居里学者、西班牙杰出青年基金、西班牙 I3 杰出教授、第十五批国家重大人才创新长期项目等。目前担任深圳综合粒子研究院科创委委员，上海光源用户委员会委员(半导体与芯片检测领域)，中国感光学会光刻材料与技术专业委员会委员, 上海光源科学中心同步辐射应用技术部主任(负责上海光源同步辐射技术在半导体领域的应用规划与建设，包括极紫外光刻胶评估平台和EUV掩模缺陷检测平台升级建设，推动同步辐射技术在半导体后道封装以及器件缺陷与失效检测与工业界合作以及产业化), 2023-2025北方华创学术讲师(与北方华创在14nm以下集成电路关键装备方向展开深度合作)。研究方向包括未来芯片材料与器件表征技术（晶圆级存储薄膜材料创制与阵列式高密度器件先进表征技术；X射线表征与检测分析技术在IC中的应用：EUV光刻胶反应机制与性能评估；掩模缺陷检测；器件无损分析）；MEMS设计、器件可靠性、晶圆级器件加工与电路系统集成。在半导体刻蚀装备、纳米压印装备、半导体检测装备、极紫外光刻工艺与装备领域有20年技术积累，与国内所有主流存储芯片厂商、逻辑芯片代工厂、华为2012实验室多个研发部门、张江国家实验室、国内外极紫外光刻胶厂商、极紫外光源设施单位密切合作。在半导体器件与装备领域已授权发明专利4项，尚未授权发明专利18项。近三年（2022-2024）在Nature Communications，JACS，ACS Nano，集成电路设计顶刊IEEE JOURNAL OF SOLID-STATE CIRCUITS（南开历史上第一篇）等国际一流期刊发表SCI文章56篇。团队长期招聘硕士博士研究生/助理研究员/博士后（材料科学与工程学院/电子信息与光学工程学院）

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