第一作者：郑亚芬

通讯作者：吴冬玲，王涛，贾殿赠

通讯单位：新疆大学

论文DOI：10.1002/anie.202418223

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该论文着重介绍了新型低共熔凝胶电解质的设计策略和应用。低共熔溶剂的引入拓宽了凝胶电解质的工作温度范围，胆碱阳离子通过静电作用优先吸附到金属阳极表面抑制枝晶生长，从而显著提升了柔性锌-空气电池的性能。

背景介绍

随着可穿戴电子产品的日益普及，对具有高能量密度、卓越安全性及经济性的柔性锌-空气电池（FZAB）的需求日益增长。凝胶聚合物电解质（GPE）凭借其在安全性和离子传导性能上的出色表现已被广泛应用于FZAB。尽管聚乙烯醇（PVA）水凝胶电解质受到广泛关注与研究，但其在实际应用中仍面临诸多挑战。具体而言，PVA水凝胶的保水能力不足，以及其与锌阳极的相容性等问题影响了FZAB的整体性能。此外，PVA水凝胶在高温环境下容易挥发，在低温条件下则会冻结，从而严重限制了其在极端环境下的应用潜力。因此，开发新型GPE以克服这些挑战，成为推动FZAB技术发展的关键所在。

研究出发点

氯化胆碱（ChCl）和乙二醇（EG）通过氢键相互作用结合在一起。将聚乙烯醇（PVA）引入DES中，进一步增强了PVA-PVA之间的相互作用。低共熔凝胶中强大的氢键网络和静电引力协同作用，形成了均匀坚固的物理交联网络。所制备的低共熔凝胶展现出卓越的塑性，可以通过简单的浇铸工艺塑造成复杂的形状。此外，低共熔凝胶能够承受显著的机械形变，这种非凡的柔韧性和耐久性凸显了其作为柔性电解质的巨大潜力。

图1. 低共熔凝胶的制备、表征及分子动力学模拟。

根据Zeta电位分析与XPS测试结果，胆碱阳离子通过表面静电作用优先吸附于锌电极表面，从而有效调控了电极界面处离子的分布状态。通过DFT计算进一步验证了胆碱阳离子对锌阳极展现出更高的热力学亲和性，这一特性有助于抑制枝晶的生成。

图2. 低共熔凝胶与锌阳极的兼容性表征、电化学测试和相互作用能计算。

最终，采用低共熔凝胶电解质与Ce-CoO阴极催化剂装配的FZAB展现出了高功率密度、宽工作温度范围以及良好的循环稳定性。

总结与展望

这项工作不仅拓宽了凝胶电解质的工作温度范围，还有效抑制了锌枝晶生长。该研究为高性能FZAB新型低共熔凝胶电解质的合理设计提供了深刻的见解，并为其在恶劣环境中的应用展现出巨大的潜力。

课题组介绍

吴冬玲教授简介：新疆大学化学学院教授，博士生导师，入选新疆维吾尔自治区天山英才-青年科技创新人才计划。主要从事功能碳材料的基础研究工作，包括新型碳材料的结构设计和功能化改性，新型低共熔电解液的设计制备，及面向能源领域应用的基础研究；煤焦油分级分质利用新途径的探索。先后主持国家自然科学基金项目6项，新疆维吾尔自治区自然科学基金、自治区重点实验室专项等项目十余项，在Angew.
Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., J. Mater. Chem. A, Small, Chem. Eng. J.,
ACS Appl. Mater. Inter., J. Power Sources, ACS Sustain. Chem. Eng.等学术期刊发表研究论文60余篇。曾获高等教育（研究生）国家级教学成果奖二等奖1项（2023），新疆维吾尔自治区自然科学奖一等奖1项（2020），新疆维吾尔自治区科技进步一等奖2项（2016、2011）。

课题组热诚欢迎有热情和ideas的研究生加入！

E-mail: wudl@xju.edu.cn

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202418223