第一作者：硕士研究生 张含

共同通讯作者：刘猛帅与刘福胜

通讯单位：青岛科技大学

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128817。

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CO2是主要的温室气体，同时也是来源丰富、价廉、无毒且可再生的重要C1资源，CO2的高值化利用已引起研究者的广泛关注。然而，由于CO2具有高热力学稳定性和动力学惰性，实现CO2高效率与高选择性转化仍面临巨大挑战。其中，以CO2和环氧化合物为原料，通过环加成反应合成环状碳酸酯是大规模资源化利用CO2极具产业化前景的途径之一，具有重要的研究意义。而设计开发兼具高活性与高稳定性的多相催化剂是当前本领域的迫切需求。

近日，青岛科技大学刘猛帅/刘福胜团队在CO2高效转化合成环状碳酸酯新型多相催化剂的设计与开发方面取得重要研究进展。作者采用简单的“一锅法”制备了几种新型三嗪基和吡啶基两性离子超交联聚合物（命名：TPHCPs），并对其结构进行了表征。研究发现TPHCPs具有优异的多孔性和多元可调节的功能基元，包括Lewis碱性的吡啶氮和原位形成的亲核Br–阴离子。将所制备的TPHCPs应用于CO2和环氧化物的环加成反应，分别研究了不同TPHCPs结构、反应参数等因素对产品收率和选择性的影响，确定了TPHCPÉ3Br−为适宜的多相催化剂，在温和、无助催化剂条件下可以高效催化CO2和环氧化物反应合成环状碳酸酯。主要归因于该催化剂不同活性位点之间的协同作用，可以同时实现对CO2的吸附活化以及环氧化物的活化与开环。

此外，作者还考察了TPHCPÉ3Br−的回收和循环利用性能，研究发现该催化剂在重复使用五次后，催化活性无明显变化。最后，利用DFT计算方法，提出了多活性位点协同作用下环加成反应的可行机理。该工作解决了当前多相催化剂存在的稳定性差、反应过程需要高温高压或依赖不易分离的均相助催化剂的难题。以上研究成果以“Experimental and theoretical investigations of zwitterionic hypercrosslinked polymers as robust catalysts for CO2 fixation under cocatalyst- and solvent-free conditions”为题发表在中科院一区TOP期刊Separation and Purification Technology上，青岛科技大学硕士研究生张含为论文第一作者，刘猛帅与刘福胜为共同通讯作者，青岛科技大学为唯一通讯单位。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128817。

青岛科技大学刘猛帅/刘福胜团队长期围绕CO2高值化利用领域存在的关键科学与技术瓶颈问题开展研究，近年来在CO2高效转化合成有机碳酸酯、喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮、苯丙炔酸、恶唑烷酮及其衍生物等高值精细化学品方面取得了系列进展，创制出了系列多功能催化材料（AIChE J., 2024, e18488; Sep. Purif. Technol., 2024, 329, 125196; J. Colloid Interface Sci., 2024, 656, 24–34; J. Colloid Interface Sci., 2024, 661, 1000–1010），为面向CO2高效清洁利用先进功能材料的设计与开发提供了重要借鉴。以上研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省青创团队发展计划等项目的资助。