第一作者：梁诗萱、陈爱天、韩磊

通讯作者：宋成、张西祥、陈爱天

通讯单位：清华大学、阿卜杜拉国王科技大学、电子科技大学

论文DOI：10.1002/adfm.202417731

全文速览

该论文构建了基于反铁磁面外自旋的垂直磁隧道结，实现了无辅助场下的电学写入，临界翻转电流密度为5.6 × 10 ^-6 A/cm²。基于模拟，该论文提出相较面内自旋极化，面外自旋极化有利于实现超快和高效率的垂直磁化翻转，该论文结果推进了面外自旋的应用，同时为高密度、高速度、低功耗的自旋电子学器件提供了新的可能。

背景介绍

磁性随机存取存储器（MRAM）因其非易失性、与CMOS工艺的兼容性、低功耗以及高操作速度，被认为是克服“存储墙”并实现存算一体的有力候选技术。在数据写入方面，自旋轨道力矩（SOT）相比自旋转移力矩（STT）具有显著优势，尤其体现在其三端口结构中读写路径分离所带来的高耐久性和高可靠性。此外，SOT-MRAM表现出亚纳秒级的更高翻转速度及更低的能耗，这得益于SOT更高的电荷-自旋转化效率。在传统的采用重金属/铁磁体双层结构的SOT方案中，重金属层内沿x轴的面内电流通过自旋霍尔效应（SHE）或Rashba-Edelstein效应（REE）在界面处产生具有y方向极化的面外自旋流。然而，由于垂直磁化方向与面内自旋极化方向的正交性，为实现确定性翻转，通常需要外加一个面内磁场以打破对称性，这对高密度应用构成了挑战。为了解决这一问题，已经开发了几种基于传统y极化自旋流的技术，包括通过层间耦合和交换耦合[1]、结构设计优化[2]、倾斜磁各向异性[3]、Dzyaloshinskii–Moriya相互作用（DMI）[4]、以及STT辅助[5]。然而，这些方法通常需要复杂的结构或精细的形状设计，当前仍缺乏一种简单有效的方法来在垂直磁性隧道结（MTJs）中实现无外场翻转。

面外自旋（σ_z）因其自旋极化方向与磁化方向的非正交关系，被提出可以在无需外场的情况下实现垂直磁化的高效翻转。因此，研究能够高效产生面外自旋流的自旋源成为一个广泛关注的课题。具有反演对称性破缺的非磁性材料，例如特定的过渡金属二硫化物（TMDs）[6]，能够生成z极化的自旋流，从而实现霍尔条形器件中垂直磁化的无场翻转。此外，σ_z也可以在磁性系统中产生，例如铁磁体/非磁体界面[7]和反铁磁体中[8,9]。值得注意的是，以往的研究主要集中在探索新材料和新机制，以便在平面器件中高效产生σ_z用于SOT翻转。然而，将σ_z集成到垂直磁性隧道结（MTJs）中，这一实现σ_z基自旋电子学器件广泛应用的关键挑战和必要前提，目前尚未在实验中得到验证。

图1. 基于面外自旋源Mn₂Au的SOT-MTJ单元示意图。 (a)当电流平行于奈尔矢量时，Mn₂Au可以产生面外极化的自旋流。（b）三端SOT-MTJ单元示意图。（c）磁性隧道结膜层结构。

结果与讨论

我们利用共线反铁磁体Mn₂Au产生z极化自旋流，这是由反铁磁自旋霍尔效应（AFM-SHE）[56]引起的。Mn₂Au的空间反演和时间反演对称性的联合操作（PT）保持，但其局部亚晶格的反演对称性被破坏，从而产生σ_z。如图1a所示，σ_z的方向取决于电流J_C（浅蓝色箭头）相对于奈尔矢量（灰色箭头）的方向。仅当J_C具有与奈尔矢量平行的分量时，z极化自旋流才会出现。在每个自旋亚晶格中，载流子自旋会受到自旋轨道场H_SO（浅紫色箭头）的作用旋转至面外方向。由于载流子自旋（沿奈尔矢量）与H_SO（与局部破缺的反演对称性相关）在两个亚晶格中均为反平行，因此来自每个亚晶格的σ_z（蓝色和红色箭头）贡献是相加而非相互抵消的，从而产生了净的σ_z效应。[56] 因此，面外自旋累积后扩散到邻近的铁磁层，形成z极化自旋流J_S，如图1a中浅橙色箭头所示。

图1b展示了包含Mn₂Au和垂直MTJ的三端口SOT-MTJ的示意图，施加于端1（T1）和端2（T2）之间的电流通过Mn₂Au通道（写入路径，以绿色虚线双箭头表示），产生传统自旋力矩（通过SHE）以及z极化自旋力矩（通过AFM-SHE）。因此，MTJ的自由层垂直磁化能够在无外场条件下被确定性翻转，从而完成写入操作。

随后，在端3（T3）和端2（T2）之间施加1 μA的读出电流，用以检测隧穿磁电阻（TMR）。通过这种方式，MTJ可以实现全电写入和读取，从而实现低功耗的SOT-MRAM。隧道结的电学特性主要通过隧穿磁电阻效应得出，如图2a，所示，隧穿磁电阻比值约为66%，在无辅助场下的SOT翻转测试（图2b），说明隧道结器件可以100%翻转，同时临界翻转电流密度为5.6 × 10 ^-6 A/cm²，比传统的自旋源（如Pt）小一个数量级。在相反的辅助场下，SOT翻转的极性相反，如图2c所示，证实了隧穿磁电阻的变化来源于磁化的翻转。

图2. SOT-MTJ的电学翻转。(a)隧穿磁电阻随磁场的变化。 (b)SOT-MTJ的无场的100%翻转。(c)在施加面内辅助场时的SOT翻转。

为了进一步阐明垂直磁隧道结的无场SOT翻转，该论文在Hall条器件中也做了翻转的测试，器件的反常霍尔如图3c所示，在无辅助场下可以实现100%的SOT翻转，如图3b所示。磁光克尔效应的测试更进一步证实了无辅助场的磁化翻转，预先磁化到+m_z态并设为参考（灰色）后，施加负电流磁化翻转到-m_z态（黑色），再施加正电流翻回+m_z态（灰色），如图3c所示，证实了畴的全部翻转；初始磁化为-m_z态的情况类似，如图3d所示。变面内辅助场的测试表明，在+20 Oe下不能发生翻转，这时面内极化和面外极化的作用相抵消，当辅助场大于+20Oe时，翻转的极性由面内极化主导，当辅助场在0~20Oe之间时，翻转的极性由面外极化主导，在负辅助场下，面内极化与面外极化决定的极性时一致的，如图3e所示。

图3. Hall条器件中的SOT翻转。(a) Hall条器件的反常霍尔回线。(b)无辅助场下的SOT翻转。(c，d) 通过MOKE测量的SOT翻转。(e) 不同面内辅助场下的SOT翻转。

为了进一步研究面外极化参与的翻转过程，用σ = (0,σ_y, σ_z)= (0, cosΦ, sinΦ)来描述自旋流中面外极化和面内极化的比例。其中面外极化包含类场力矩项和类阻尼力矩项，用Θ来描述两者的相对大小，即σ_z,AD = sinΦsinΘ和σ_z,FL = sinΦcosΘ。通过自旋力矩-铁磁共振（ST-FMR）的实验，得到了面外力矩和面内力矩的效率，如图4a和4b所示，计算得Φ和Θ分别为52.6°和− 25.9°，用于后续的模拟中。通过宏自旋模拟得到的不同辅助场的翻转（图4c）与图3e一致。随着面外自旋的比例增大（Φ增大）临界翻转电流密度降低，如图4d所示，说明了面外自旋的加入降低翻转的功耗。自旋极化与磁化方向正交的面内自旋极化已经被证实可以大幅降低翻转过程中的孕育时间，而面外极化的参与可以降低越过能垒中的弛豫时间，如图4e所示，其中面外的类阻尼力矩效果又优于类场力矩。在此基础上，我们通过微磁学模拟计算了总的翻转时间，面内自旋与面外自旋的组合同样优于纯面内自旋，如图4f所示，证实了面外极化用于高速度存储器件的潜力。

图4. ST-FMR测试与模拟。(a,b) 在40°和220°下的ST-FMR信号。(c) 通过宏自旋模拟得到的不同面内辅助场下的SOT翻转回线 (d)随Φ角增大，面外自旋辅助的翻转的临界翻转电流密度降低。(e)面外自旋对弛豫时间的降低。(f) 面外自旋对总翻转时间的降低。

结论

我们构建了一个三端垂直SOT-MTJ，依靠由Mn₂Au产生的面外自旋，实现了无外场条件下的高效数据写入。在Mn₂Au中实现了完全翻转，其TMR为66%，临界翻转电流密度为5.6 × 10⁶ A/cm²。通过在不同外场下进行的SOT翻转测量，确定面外自旋的补偿场为+20 Oe，这一补偿场的出现可被视为σ_y与σ_z竞争的结果。此外，通过极化MOKE显微镜的磁畴成像也进一步验证了完全翻转的实现。我们还进行了模拟研究，评估了σ_y和σ_z驱动的磁化翻转的效率与操作速度。研究结果为实现高密度、高速、低功耗的下一代基于SOT的自旋电子器件提供了一种有前景的解决方案。考虑通道中所有层的影响，计算得出MTJ的平均功耗为23 mW/cm³。在本研究中，CoFeB表现出强垂直磁各向异性场 H_K（10 kOe），高于平均水平，这导致较高的临界电流密度。然而，如果使用H_K较低的CoFeB，并且可以直接在Mn₂Au上生长而无需Mo缓冲层，则功耗将显著降低。这是由于Mo的自旋霍尔角与Mn₂Au的相反，以及Mo的显著分流效应。此外，如果面外自旋源具有低电阻率和高抗阻尼力矩（如RuO₂），功耗还能进一步降低。同时，面外自旋可通过反铁磁体的奈尔矢量调控，从而提供了一种新的调控维度。这些优化方向为低功耗、自旋电子学器件的进一步发展提供了重要指导。

该工作以“Field-free  perpendicular magnetic memory driven by out-of-plane spin-orbit torques”为题发表在Advanced Functional Materials上，清华大学是该论文的第一单位，清华大学的博士研究生梁诗萱、电子科技大学的陈爱天教授、清华大学的博士研究生韩磊为论文的共同第一作者，清华大学的宋成教授、阿卜杜拉国王科技大学的张西祥教授、电子科技大学的陈爱天教授为论文的共同通讯作者。

参考文献

(1)K.Garello, F. Yasin, H. Hody, S. Couet, L. Souriau, S. H. Sharifi, J. Swerts, R.  Carpenter, S. Rao, W. Kim, J. Wu, K. K. V. Sethu, M. Pak, N. Jossart, D.
Crotti, A. Furnemont, G. S. Kar, IEEE Symp. VLSI Circuits, Dig. Tech. Pap.  2019, 2019-June, T194.

(2) V. Kateel, V.Krizakova, S. Rao, K. Cai, M. Gupta, M. G. Monteiro, F. Yasin, B. Sorée, J. De  Boeck, S. Couet, P. Gambardella, G. S. Kar, K. Garello, Nano Lett. 2023, 23,  5482

(3) L. Liu, Q. Qin,  W. Lin, C. Li, Q. Xie, S. He, X. Shu, C. Zhou, Z. Lim, J. Yu, W. Lu, M. Li, X.  Yan, S. J. Pennycook, J. Chen, Nat. Nanotechnol. 2019, 14, 939.

(4) Z. Luo, T. P.  Dao, A. Hrabec, J. Vijayakumar, A. Kleibert, M. Baumgartner, E. Kirk, J. Cui,  T. Savchenko, G. Krishnaswamy, L. J. Heyderman, P.  Gambardella, Science (80-.  ). 2019, 363, 1435.

(5) N. Sato, F.  Xue, R. M. White, C. Bi, S. X. Wang, Nat. Electron. 2018, 1, 508.

(6) D. MacNeill, G.  M. Stiehl, M. H. D. Guimaraes, R. A. Buhrman, J. Park, D. C. Ralph, Nat. Phys.  2017, 13, 300.

(7) S. C. Baek, V.  P. Amin, Y.-W. Oh, G. Go, S.-J. Lee, G.-H. Lee, K.-J. Kim, M. D. Stiles, B.-G.   Park, K.-J. Lee, Nat. Mater. 2018, 17, 509.

(8) X. Chen, S.  Shi, G. Shi, X. Fan, C. Song, X. Zhou, H. Bai, L. Liao, Y. Zhou, H. Zhang, A.  Li, Y. Chen, X. Han, S. Jiang, Z. Zhu, H. Wu, X. Wang, D. Xue, H. Yang, F. Pan,  Nat. Mater. 2021, 20, 800.

(9) Y. You, H. Bai,  X. Feng, X. Fan, L. Han, X. Zhou, Y. Zhou, R. Zhang, T. Chen, F. Pan, C. Song,  Nat. Commun. 2021, 12, 6524.

课题组介绍

宋成，清华大学长聘教授，国家杰出青年科学基金获得者。研究方向为信息功能材料，主要包括自旋电子学材料、声表面波滤波器和磁声耦合器件。发表学术论文300余篇，包括Nature正刊1篇，Nature/Science子刊20篇，论文被引用15000次以上。作为主要完成人，曾获两项国家科技奖励和四项省部级科技奖励，以及首届“卓越青年研究生导师奖励基金”。兼任中国材料研究学会常务理事/青委会主任、中国真空学会理事/薄膜专委会主任。

张西祥，阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）教授、美国物理学会会士（APS fellow），曾获国家自然科学二等奖，国家杰出青年基金（海外）。研究方向包括自旋电子学（spintronic）、斯格明子(skyrmion)、铁电材料、以及二维纳米材料等。已发表学术论文500多篇，包括以通讯作者身份发表的Nat. Materials, PRL,
Sci. Adv., Nat. Commun., Adv. Mater.等，引用超过47000 次，H指数102。

陈爱天，电子科技大学教授、国家海外高层次青年人才，主要从事自旋电子学实验研究，研究领域包括多铁异质结构中电场调控磁性的机制、自旋电子器件制备及其电场调控、自旋轨道力矩效应及其器件应用等，以第一/通讯作者在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Adv. Mater.等国际期刊发表论文16 篇。曾担任Frontiers in
Materials、Nanomaterials 客座编辑，并长期担任Nature
Communications等国际知名期刊审稿人。欢迎报考硕士、博士、科研助理和博士后。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202417731